近日，中国科学院院士、中国科学院年夜连化学物理研究所研究员张涛，研究员王晓东，副研究员黄传德及研究员乔波澜等开发了一种拟酶铜基单原子催化剂（Cu1/CN），实现了甲烷高效转化制含氧化合物。相干结果发表于《美国化学会志》上。
拟酶铜基单原子催化剂示用意。年夜连化物所供图
甲烷直接选择性氧化制高附加值含氧化合物是自然气资源合理使用的主要路子。然而，因为含氧有机物不仅比甲烷生动，且其份子极性高，极易被催化剂吸附活化，进而被过分氧化，致使方针产品选择性降低。是以，设计高效催化剂同时实现甲烷高转化率及产品高选择性是当前的研究重点。
于本事情中，研究职员受天然界甲烷单加氧酶活性布局及事情道理开导，使用氮化碳的“锯齿形”边沿锚订单原子铜，构建了一种“V”型布局的氮-铜-氧（N2-Cu1-O）活性中央。研究发明，Cu1-O中央可经由过程抽氢反映高效活化甲烷，其能垒仅为0.58 eV，并孕育发生甲基自由基（ CH3）。于50℃的反映前提下，该反映的转化频率到达405.3 ± 8.2 h?1，体现出优秀的催化活性。形成的 CH3会被反映系统中的份子氧捕捉，形成以甲基过氧化氢（CH3OOH）为主的含氧化合物。此外，该催化剂活性位点非凡的“V”型布局拥有3.87 ?的份子通道，可答应甲烷份子快速经由过程，同时阻隔产品CH3OOH与Cu1中央的再次接触，从而有用按捺过分氧化反映，使产品选择性约等在100%。
该事情于前期单原子催化剂选择性氧化甲烷等事情基础上，进一步使用载体空间位阻效应，实现暖和前提下、低成本甲烷选择性氧化制高附加值化学品，为开发新型高效单原子催化剂提供新的研究思绪。
相干论文信息：https威尼斯集团-://doi.org/10.1021/jacs.5c10016
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